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馬場 恒孝; 三田村 久吉; 蔵本 賢一; 稲垣 八穂広*; 上薗 裕史
JAERI-Review 98-002, 23 Pages, 1998/02
JAERI-Review-98-002.pdf:1.81MB
処分条件下でのガラス固化体の長期性能評価を目的として、その浸出挙動を変質層の役割、地下水による影響及び酸化還元雰囲気の影響の観点から研究を進めた。その結果、次のことが明らかになった。(1)浸出の過程で表面に形成した変質層内での結晶成長のような反応は、固化体からの元素の浸出がほとんど止まっても進行する。(2)水和したケイ酸変質層は、脱イオン水中よりも還元性の合成地下水中の方でFeを伴って溶解し易い傾向がある。(3)酸化還元両条件ともにPu
xHO(am)の形成がPuの浸出を支配し、還元条件下での主な可溶性化学種はPu(OH)
である。セラミック固化体に関する研究では、シンロックの構成鉱物の一つであるペロブスカイトの
崩壊損傷を調べ、9
10
/gの蓄積線量で1.3%の密度減少を観察した。また、ペロブスカイトの浸出率は蓄積線量の増加で増える傾向のあることが分かった。さらに、ジルコニア及びアルミナを主成分とするセラミックの結晶学的安定性、化学的耐久性等をCe及びNdを用いて調べた結果、イットリア安定化ジルコニアが目的とする固化体として優れた特性を有することが明らかとなった。
ホット試験室
JAERI-Review 98-001, 92 Pages, 1998/02
JAERI-Review-98-001.pdf:4.14MB
平成8年度のホット試験室の活動について燃料試験施設、WASTEF及びホットラボの3施設の運転管理と技術開発についてまとめたものである。燃料試験施設では、関電・高浜3号機で使用されてPWR燃料集合体、東電・福島第2発電所で使用されたBWR燃料集合体の照射後試験及び動燃・ふげんで照射された集合体の部材試験等を行うとともに、所内利用に応えて、NSRR及びJMTRでの再照射に供する燃料棒の短尺加工、高燃料度燃料の照射後試験、安定化プルトニウム燃料燃焼法に係わる照射後試験を実施した。ホットラボでは、NSRRバーンアップ燃料、HTTR用燃料・材料、核融合炉用材料及び原電・東海発電所の燃料及び鋼材のモニタリングを行った。WASTEFでは、高レベル廃棄物処理処分の研究に係わる試験を継続して行った。
ホット試験室
JAERI-Review 97-001, 118 Pages, 1997/02
JAERI-Review-97-001.pdf:4.36MB
本報告書は、平成7年度のホット試験室における燃料試験施設、WASTEF及びホットラボの3施設の運転管理と、それぞれの施設で進めた技術開発についてまとめたものである。燃料試験施設では、関電・高浜3号機のPWR燃料、東電・福島第2発電所のBWR燃料及び動燃・ふげん照射用燃料等の照射後試験を行うとともに、所内利用に応えてNSRR及びJMTRに供する照射済長尺燃料棒の短尺加工、高燃焼度燃料の熱拡散率測定等の照射後試験を行った。ホットラボでは、研究炉用燃料・材料、NSRRパルス照射燃料等の照射後試験を実施するとともに、原電・東海発電所の燃料モニタリングを継続して行った。WASTEFでは、環境安全研究部からの依頼に応えてガラス固化体及びシンロック固化体等の試験を行った。
三田村 久吉
博士学位論文, 00(00), p.1 - 265, 1997/00
キュリウム-244を添加した高レベル廃棄物含有多相チタン酸塩セラミックス(シンロック)の自己照射損傷に関する一連の研究についてまとめを行った。まず、加速試験における崩壊線量に対応する加速年数を推定し、加速年数の目標を10万年とした。次いで、コールド試作装置で良好な試料が作製できることを確認し、試作装置がホットセル装置に適用可能なことを明らかにした。これを基にホットセル装置を整備してCm添加試料を作製し、試料の再現性と添加Cmの均一性を明らかにした。また、浸出試験におけるCm浸出量の定量のため、
線を利用した測定装置を開発した。プロセス不純物が多い高レベル廃棄物を含んだCm添加試料の密度は線量の増加と共に徐々に減少し、1万年を過ぎた頃から亀裂の発生によるより大きな密度減少を示した。また、3万年経過後には、亀裂の発生により表面積が1桁増加し、さらにアクチノイド母相であるペロブスカイトの耐浸出性が1桁悪くなることが分かった。一方、プロセス不純物が少ない高レベル廃棄物を含んだCm添加試料の密度は線量の増加と共に徐々に減少し、10万年が経過しても同様な速度で減少し続けていた。
崩壊損傷三田村 久吉; 馬場 恒孝; 村岡 進
ニューセラミックス, 9(11), p.23 - 29, 1996/11
シンロックにおけるアクチノイド母相の一つであるペロブスカイトの崩壊損傷について、これまでに得られた成果をもとに解説を行った。特に、Cm添加ペロブスカイトで観察された体積膨張とその熱回復及び化学的耐久性の変化についてまとめ、多相が共存するシンロック内でのペロブスカイトの役割とその制約について述べた。
松本 征一郎; 三田村 久吉; 相沢 作衛; 菊地 章
KAERI-NEMAC/TR-32/95, 0, p.199 - 209, 1995/00
加速試験用試料として1.61wt%のキュリウム線源を添加したシンロックを作製するため、セル内仮焼装置とセル内ホットプレスを開発した。仮焼装置により、スラリー状のシンロック原料を750
Cで2時間仮焼し、良好な仮焼体を得た。この間のオフガス系への粉末飛散量は無視出来る量であった。出来た仮焼体から、1200C、29MPa、2時間のホットプレスにより4個の良好なペレット状試料を作製した。ホットプレスから1ヶ月後に測定したこれらの試料間の密度のばらつきは0.07%以下と小さいものであった。さらに継続的な密度測定から、崩壊線量の増加に伴って5000相当年のシンロックに1%の密度減少が生ずることが明らかとなった。
菊地 章; 金澤 浩之; 冨樫 喜博; 松本 征一郎; 西野 泰治; 大和田 功; 仲田 祐仁; 天野 英俊; 三田村 久吉
JAERI-Research 94-008, 20 Pages, 1994/08
JAERI-Research-94-008.pdf:1.8MB
シンロックはペロブスカイト、ホランダイト及びジルコノライトから成るチタン酸セラミックスで、高レベル放射性廃棄物の閉じ込めに優れた性能を有している。この点に着目し、「廃棄処理可能(WDP)燃料」の開発に当り、改良シンロック材を作製してその熱的耐久性を研究した。改良シンロックを主とし、参照シンロック(シンロックB)を比較試料として、1200Cから1500C、30分間、空気中での熱処理を行った。試料のうち改良シンロックでは予期していなかった球状ボイドの生成をみたが、これは試料作製時に存在した球状析出部とこれが含んでいた高圧潜在ポアーに起因することが判った。また1500Cの熱処理では、ホランダイトの分解による新相の生成、及びこの新相とペロブスカイトとの反応による新相の生成を生じた。なお本報では、付加的な情報及び熱的性質についての実験と結果を付録に述べている。
馬場 恒孝; 三田村 久吉; 香西 直文; 稲垣 八穂広*
JAERI-M 93-116, 15 Pages, 1993/06
原研における高レベル放射性廃棄物固化体及び緩衝材に関する最近の研究は、次の3つに大別できる。(1)ガラス固化体の微細構造に及ぼす放射線照射の影響(特に崩壊による影響)に関する研究。(2)キュリウム添加試料を使用したシンロック固化体の放射線損傷に関する研究。(3)緩衝材候補としてのベントナイトの主成分の一つであるスメクタイトへのネプツニウムの収着挙動に関する研究。
White, T. J.*; 三田村 久吉
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.294, p.109 - 116, 1993/00
定量粉末X線回折法を利用して、蓄積崩壊数で1.2410
個/gまでのキュリウム添加シンロック構成相について、放射線損傷による変化を解析した。アクチニド母相については、ペロブスカイトの方が、ジルコノライトよりも放射線損傷をより受け易いことが明らかとなった。さらに、キュリウムを含まないホランダイトやフロイデンバーガイト相でも、線によると推定される構造変化が見られた。各相の存在量の解析値から、蓄積崩壊数1.2410個/gの試料で、約20%のアクチニド母相が非晶質化していると推定された。
馬場 恒孝; 上薗 裕史; 三田村 久吉
JAERI-M 92-008, 16 Pages, 1992/02
原研における高レベル放射性廃棄物固化体に関する最近の研究は、次の3つに大別できる。(1)ガラス固化体からの長期にわたる放射性核種漏洩量を予測するために必要な浸出挙動を、固化体表面に形成される変質層及び浸出液の化学組成の役割に注目して明らかにする研究。(2)ガラス固化体の長期安定性に関係する照射による物性への影響(特に、崩壊による影響)に関する研究。(3)キュリウム添加試料を使用したシンロック固化体の放射線損傷に関する研究。本報告書では、それぞれに関係する最近の研究成果を報告する。
三田村 久吉; 松本 征一郎; 宮崎 崇*; White, T. J.*; 額賀 清*; 冨樫 喜博; 佐川 民雄; 田代 晋吾; D.M.Levins*; 菊地 章
Journal of the American Ceramic Society, 73(11), p.3433 - 3441, 1990/11
被引用回数：10 パーセンタイル：56.03(Materials Science, Ceramics)ナトリウムの多い模擬高レベル廃棄物を含むシンロックに、0.78wt%の
CmOを添加して加速試験を行った。出来た試料のオートラジオグラフィから、微細気孔や調製時に加えたチタンの酸化物部を除き、20
mの解像度でキュリウム添加が均一に行なわれたことが観察された。試料の構成鉱物相としては、オランダイト、ペロブスカイト、ジルコノライトの主相の他に、フロイデンバーガイトやローベリンガイト相が含まれていた。試料の密度は、崩壊数の蓄積とともに減少し、5000年の加速年数で1%の減少が見られた。浸出特性については、キュリウムの浸出率が加速年数とともに幾分高くなる傾向を示し、可溶性の元素(Na、Csなど)の浸出率が、2000年の加速年数で増加傾向を示した。
三田村 久吉; 雨夜 隆之*; 村上 隆; 中村 治人; 永野 哲志; 馬場 恒孝
Ceramics International, 13, p.183 - 187, 1987/00
被引用回数：3 パーセンタイル：38.26(Materials Science, Ceramics)シンロックの製造工程において、還元雰囲気を保つため、従来使用されてきた還元ガス及び金属粉末の替わりに、水素チタンを用いることにより工程の簡素化化がなされた。還元雰囲気を保つに必要な水素化チタンの量は二酸化チタンに換算して高々30wt%であった。できたシンロックは、ホランダイト、ペロブスカイト、フィルコノライトの主三鉱物相と水素化チタンの解離・酸化反応に伴うTi
O
とから成り立っていた。カルシウム、セシウム、ナトリウムの浸出率について、従来の方式で作ったシンロックと比較したところ、同じような品質のものが得られたことが分かった。これらのことから、水素化チタンを使ったシンロック製造法は、特にホットセル内での使用に適していることが示された。
三田村 久吉; 村上 隆; 馬場 恒孝; 雨夜 隆之*
Nuclear Technology, 73, p.384 - 388, 1986/00
被引用回数：6 パーセンタイル：59.04(Nuclear Science & Technology)ホット装置開発の前段階として、シンロックスラリーの乾燥及び仮焼を連続的に行なえる回分式小型装置を開発した。この装置を使って、シンロックを作製し、出来た試料についてX線回折と浸出試験を行った。結果は、本装置によって良質の試料が作製でき、しかも乾燥及び仮焼の工程が簡略化されることを示していた。これによって、本装置は、ホットセル用装置として十分に適用可能であることが示された。
村上 隆
Journal of Nuclear Materials, 135, p.288 - 291, 1985/00
被引用回数：1 パーセンタイル：54.69(Materials Science, Multidisciplinary)シンロックを使用し、ソックスレー法による浸出試験を300日間、行った。表面の一部に1~20mのアルミニウム水酸化物と推定される結晶が生成した。この結晶は、シンロックを構成するペロブスカイト,ホーランダイト,ジルコノライト,マグネトプランバイトのうち、マグネトプランバイトの分解によるものと考えられる。この結果から推察されるシンロックの浸出機構はセラミック固化体のそれとは異なる。
村上 隆
Nucl.Chem.Waste Manage., 5, p.269 - 278, 1985/00
三種の異なる方法、即ち、一軸性ホットプレス法(HUP)、等軸性ホットプレス法(HIP)、常圧焼結法(AS)によりシンロックを合成し、試料の組織及び廃棄物元素の構成鉱物への分配を透過電子顕微鏡法及び分析電子顕微鏡法により調べた。HUP,HIP試料では粒子(
1m)が緻密に集合していた。ガラス相も生成していたが元素分析はできなかった。AS試料は粒子が大きく(1~20m)、HUP,HIPの組織よりporousであった。又、1m以上のガラス相が生成しており、その中には浸出し易い元素であるMo,Cs,Naが含まれていた。
石森 富太郎; 室村 忠純
Radioisotopes, 29(4), P. 62, 1980/00
シンロック法関連の7文献をまとめて紹介、解説した。依頼原稿。
